中国科学院大连化学物理研究所提出颗粒间传质调控策略实现高效乙烯电合成

　　近日，中国科学院大连化学物理研究所能源催化转化全国重点实验室碳基资源电催化转化研究组(523组)包信和院士、高敦峰研究员团队，在煤基乙炔制乙烯研究方面取得新进展，通过调控催化剂颗粒间传质，提高了乙炔电催化半加氢反应性能，实现了安培级电流密度下的乙烯电合成。
 

　　乙烯是一种重要的基础化工原料，目前主要通过石油烃的蒸汽裂解工艺生产。鉴于我国富煤少油的能源资源禀赋特征，近年来煤基乙炔制乙烯成为一条重要的非石油路线。由可再生能源驱动、以水为氢源的乙炔电催化半加氢制乙烯过程具有反应条件温和、低碳排放等优势，但仍存在反应过电位高、乙烯生成速率和选择性较低等瓶颈问题。当前，研究主要集中在催化活性结构的调控上，而介观尺度上的传质效应经常被忽视。
 

　　在本工作中，团队通过定量分析揭示了气体扩散电极催化剂层中颗粒间传质的关键作用。增加铜立方体的平均颗粒间距离(interparticle distance)可提升乙炔电催化半加氢制乙烯性能。当铜立方体电极的平均颗粒间距离增加至265 nm时，在碱性膜电极电解器中实现了97.4%的乙烯法拉第效率和1.5 A cm−2的乙烯分电流密度。电化学阻抗谱、工况拉曼光谱和有限元模拟结果表明，增加铜立方体颗粒间距离能有效促进颗粒间乙炔和乙烯的传质，加速乙炔吸附和乙烯脱附过程，从而实现高效的乙烯电合成。本研究表明，未来高效电催化体系的理性设计需要充分考虑介观尺度上传质的影响。
 

　　相关研究成果以“Ethylene Electrosynthesis from Acetylene at Ampere-Level Current Density via Promoting Interparticle Mass Transport”为题，于近日发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。该工作的第一作者是我所523组博士研究生闫传传。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“能源电催化的动态解析与智能设计”、辽宁滨海实验室、辽宁省兴辽英才计划、大连市杰出青年科技人才支持计划等项目的支持。